通訊作者：
Hong-Gang Liao（廖洪鋼），廈門大學(xué)，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
Hui Li（李暉），北京化工大學(xué)，軟物質(zhì)科學(xué)與工程高精尖創(chuàng)新中心
作者：Peng Xue（薛鵬）, Mi Qu（曲密）, Jie Shi（施杰）, Youhong Jiang（江友紅）, Nana He（何娜娜）, Tiqing Zhao（趙體清）, Shiwen Luo（羅時(shí)文）, Shiyuan Zhou（周詩(shī)遠(yuǎn)）, Jia-Jun Zhang（張嘉?。?/span>, Yong Luo（羅勇）, Guangwen Chu（初廣文）, Jian-Feng Chen（陳建峰）, Shi-Gang Sun（孫世剛）
背景介紹
傳質(zhì)是化學(xué)化工反應(yīng)過程中最基本的過程。對(duì)于大多數(shù)異相反應(yīng)，溶質(zhì)遷移過程包括從體相溶液遷移至表面及從表面遷移到體相溶液中，而這些過程通過對(duì)流和擴(kuò)散行為來完成，并成為許多反應(yīng)的控速步驟。在微納孔道中的滯留液層與界面之間的傳質(zhì)過程決定催化、燃料電池和化學(xué)分離等過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。但是，由于微納介區(qū)域中的物質(zhì)分散過程尚無有效的手段對(duì)其進(jìn)行直接觀測(cè)，表面滯留液層與流動(dòng)流體之間的相互作用以及對(duì)傳質(zhì)過程的影響仍不明確。因此，開發(fā)新的研究方法實(shí)現(xiàn)高時(shí)空分辨率下的微納尺度上對(duì)微流體單元遷移過程的可視化觀測(cè)成為解決上述問題的關(guān)鍵。
圖1. 原位液相透射電鏡實(shí)驗(yàn)裝置示意圖
文章亮點(diǎn)
近日，廈門大學(xué)廖洪鋼教授，北京化工大學(xué)李暉教授在Nano Letters上發(fā)表了關(guān)于微納通道中表面滯留液層活化及傳質(zhì)過程的原位液相透射電鏡研究?；诹魏殇撜n題組自主研發(fā)設(shè)計(jì)的原位納流控系統(tǒng)、原位TEM流體樣品桿、流體芯片等其它相關(guān)設(shè)備，shouci實(shí)現(xiàn)了在高時(shí)空分辨率下直接觀測(cè)多相接觸過程中微觀界面上的微流體單元遷移行為（圖1）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在氣液相接觸過程初始階段，納米通道表面的滯留液層內(nèi)的溶質(zhì)濃度增加，且隨著表面薄層液體的黏度增加，微流體單元運(yùn)動(dòng)受到抑制而運(yùn)動(dòng)緩慢（圖2）。而在之后的氣液界面更新階段（圖3），位于滯留液層內(nèi)的微流體單元運(yùn)動(dòng)速度增加了兩個(gè)數(shù)量級(jí)，其運(yùn)動(dòng)軌跡也表現(xiàn)出無序混亂的特征。該流體單元遷移行為也與體相流體流動(dòng)引起的遷移行為不一致。
圖2. 原位液相透射電鏡觀測(cè)微觀界面上微流體單元遷移行為
數(shù)據(jù)分析結(jié)果表明在滯留液層內(nèi)部發(fā)生了劇烈的納米級(jí)對(duì)流，且該納米級(jí)對(duì)流的出現(xiàn)與氣液界面更新過程中溶質(zhì)的分布與遷移直接相關(guān)。因?yàn)樵跉庖合嘟佑|初始階段，在表面薄層液體內(nèi)部形成了相比于體相更高的濃度，所以會(huì)在氣液界面更新時(shí)會(huì)形成一個(gè)由濃度差引起的液-液界面。MD模擬研究表明兩個(gè)納米級(jí)液層之間的濃度變化產(chǎn)生的化學(xué)勢(shì)差會(huì)導(dǎo)致薄層液體內(nèi)部發(fā)生劇烈的納米級(jí)對(duì)流，這與之前發(fā)現(xiàn)的表面滯留液層內(nèi)部的納米級(jí)對(duì)流吻合（圖4）。由此可以得出，滯留液層在氣液界面更新過程中被活化，內(nèi)部出現(xiàn)了快速的流體流動(dòng)，進(jìn)而可增強(qiáng)固液界面上的傳質(zhì)過程。
圖3. 氣液界面更新示意圖
圖4. MD模擬滯留液層中的納米級(jí)對(duì)流
總結(jié)/展望
研究團(tuán)隊(duì)成功開發(fā)了用于觀測(cè)微納尺度流體流動(dòng)及傳質(zhì)過程的原位液相透射電鏡相關(guān)設(shè)備，并發(fā)現(xiàn)了由液-液界面化學(xué)勢(shì)差引起的表面滯留液層活化過程，為多相反應(yīng)中的傳質(zhì)增強(qiáng)過程提供了新的認(rèn)識(shí)。該工作實(shí)現(xiàn)了高時(shí)空分辨率下可視化觀測(cè)微觀流體流動(dòng)及微觀界面的復(fù)雜變化過程，為研究化學(xué)化工反應(yīng)中微納尺度的傳質(zhì)過程及相關(guān)化學(xué)反應(yīng)提供了新的研究手段。相關(guān)論文發(fā)表在Nano Letters上，廈門大學(xué)博士研究生薛鵬、廈門大學(xué)碩士研究生曲密和北京化工大學(xué)博士研究生施杰為文章的第一作者，廖洪鋼教授和李暉教授為通訊作者。
通訊作者信息：
廖洪鋼 教授
廖洪鋼教授于2003年畢業(yè)于廈門大學(xué)，2011年在美國(guó)太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室--廈門大學(xué)（中美聯(lián)合培養(yǎng)）攻讀博士學(xué)位，獲物理化學(xué)博士學(xué)位；2011年在美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室擔(dān)任副研究員，2015年受聘為廈門大學(xué)化學(xué)系教授、博士生導(dǎo)師、閩江特聘教授。研究成果發(fā)表在Science, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nature comm.等多個(gè)國(guó)際著名期刊，同時(shí)也在國(guó)際著名出版社出版學(xué)術(shù)著作2本。任Nanomaterials、Materials等雜志編委。課題組致力于原位透射電鏡技術(shù)開發(fā)，引入光、電、力、熱、流體等多場(chǎng)耦合，主要從事納米材料生長(zhǎng)過程、能源材料儲(chǔ)能過程、催化反應(yīng)歷程的原位液體氣體環(huán)境透射電鏡研究。
李暉 教授
李暉教授先后于2003年和2008年從南京大學(xué)基礎(chǔ)學(xué)科教學(xué)強(qiáng)化部和南京大學(xué)理論與計(jì)算研究所獲得學(xué)士和博士學(xué)位，此后在新加坡國(guó)立大學(xué)和美國(guó)內(nèi)布拉斯加大學(xué)林肯分校從事博士后研究工作，在2012年加入中國(guó)科學(xué)院物理研究所擔(dān)任副研究員。自2017年開始任職于北京化工大學(xué)軟物質(zhì)科學(xué)與工程高精尖創(chuàng)新中心擔(dān)任教授，主要從事理論與計(jì)算化學(xué)研究。研究成果在J. Am. Chem. Soc., Proc. Natl Acad. Sci. USA, Phys. Rev. Lett., ACS Nano, Nanoscale等國(guó)際學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文100余篇，被引用3000余次，ESI高被引文章3篇。李暉教授團(tuán)隊(duì)目前主要的研究方向包括表面潤(rùn)濕性和界面動(dòng)力學(xué)、外延低維材料、氣溶膠科學(xué)和大氣化學(xué)、新型分子模擬方法的開發(fā)等。
微信掃一掃
